中国科大发现CO₂电还原过程中，铜多面体界面具有重要作用

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将二氧化碳转化为多碳碳氢化合物和含氧化合物（C2+产品）是科学家非常有兴趣的领域，但在二氧化碳还原反应（CO2RR）过程中，提高碳-碳（C-C）耦联的动力学是具有挑战性的。

Cu在C-C耦联中具有优异的催化性能。然而，由于竞争性析氢反应（HER）的加速，它的选择性在中性介质中受到破坏。

近日，中科院中国科学技术大学(USTC)研究团队开发了一种氧化物衍生(OD)-Cu催化剂，它具有足够的Cu(100)/Cu(111)界面，在300 mA·cm-2的电流密度下表现出较高的法拉第效率(FE)，这也证实了界面在CC耦联中起关键作用。

研究人员合成了一系列具有不同切面的OD-Cu催化剂，然后在具有中性介质的流通池中进行了性能测试。他们发现，OD-Cu-III由Cu(100)和Cu(111)晶面组成，具有最长的Cu(100)/Cu(111)界面，表现出优异的CO 2 RR催化性能。同时，C 2+选择性与Cu(100)/Cu(111)界面长度呈线性关系，这表明了该界面可能是CC耦联的活性位点。

开尔文探针力显微镜（KPFM）显示，该界面具有最低的接触电位差（CPD），这表明电子转移更快，CO2RR动力学增强。另一方面，拉曼光谱检测到阶梯位上有更多表面吸附的CO（*CO）。由于台阶位点更有助于*CO向C2+产品的转化，这一结果解释了催化剂卓越的*CO二聚能力。

最后，为了进一步了解反应机制，团队进行了密度泛函理论（DFT）计算。结果显示，在Cu(100)/Cu(111)界面上的二聚化障碍最低，这意味着沿界面的电子结构发生了变化。因此，OD-Cu-III表现出最佳的CO2RR性能。

这项研究确定了Cu(100)/Cu(111)界面在CO2RR催化中起到了关键作用。这对利用二氧化碳制备多碳燃料具有重要意义。

题为Identification of Cu(100)/Cu(111) Interfaces as Superior Active Sites for CO Dimerization During CO2 Electroreduction的相关研究论文发表在《美国化学会志》上。

前瞻经济学人APP资讯组

论文原文：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09508